西湖大学物质平台真空互联系统助力南科大反铁磁材料最新研究成果登上顶刊《自然》（Nature）
导言：西湖大学物质平台真空互联实验室自成立以来，在业界引起极大的反响并受到了广泛的关注。实验室充分发扬真空互联理念优势和秉承“技术先进，管理高效”的运行宗旨，帮助广大用户课题组解决了一个又一个实验上的难题。2022年底，来自深圳南方科大刘畅老师课题组将其课题部分测试需求摆在了物质平台面前，物质平台充分发挥自身优势，合理设计和规划实验方案，时任实验室负责人的朱思源老师殚精竭虑，竭诚为实验结果的产出作出了重要服务贡献。为此，刘畅课题组在发表的nature文章正文中对平台表达了谢意。南科大官网全文如下：
近日，南方科技大学物理系、量子科学与工程研究院刘畅副教授课题组，刘奇航教授课题组和中国科学院上海微系统与信息技术研究所乔山研究员课题组合作，在反铁磁材料的电子结构研究中取得进展。研究团队首次在实验上直接观测到了反铁磁材料中自旋劈裂的能带，相关成果以“Observation of plaid-like spin splitting in a noncoplanar antiferromagnet”为题发表在国际学术期刊《自然》（Nature）上。
固体材料的磁性来源于构成晶格的原子的磁矩的有序排布，带有磁矩的磁性原子可以被看作一个具有南北极的微小磁铁。铁磁体 (ferromagnet) 具有宏观磁性，是晶体中所有磁性原子的磁矩都沿同一方向排列造成的（图1a）。反铁磁体 (antiferromagnet) 没有宏观磁性，则是晶体中磁性原子的磁矩沿着相反的方向规律排布造成的（可以是由图1b所示的“上下上下”，也可以是“上上下下”），这使得材料的总磁矩为零。
假如有一个电子在图1a所示的铁磁体中穿梭，那么这个电子本身的磁矩（电子具有自旋，因此也具有磁矩）朝下的几率将大于磁矩朝上的几率，因为原子磁矩的N极和电子磁矩的S极相互吸引。这种情况就是所谓“能带的自旋劈裂”，即电子位于自旋朝下的能带[1]时，体系的能量低于它位于自旋朝上的能带时体系的能量，而能量低的状态比较容易发生（图1a右图中红色的能带表示电子磁矩向下，它位于能量轴较低的位置）。铁磁体中自旋劈裂引起的自旋极化电流直接导致了反常霍尔效应和磁光效应等，更催生了“自旋电子学”这一富有活力的前沿学科。目前，自旋电子学设备大多利用铁磁体作为自旋流的操纵器，它以电子的自旋为信息载体，通过探测和操控自旋的状态实现信息的表达、存储和读写。这一学科现已发展为物理学和材料科学研究的热点，带来了高容量磁随机存储器等对人类影响深远的创新研究成果。
图1 铁磁体、常规反铁磁体和具有自旋劈裂的非常规反铁磁体的自旋极化电荷密度，能带的自旋极化在三维布里渊区的分布，以及自旋分辨能带
假如有一个电子在图1b所示的常规反铁磁体中穿梭，那么这个电子本身磁矩朝下和朝上的几率将相等，因为原子海洋中的总磁矩为零。这种情况就是“能带不发生自旋劈裂”，即电子位于自旋朝上的能带时，体系的能量等于它位于自旋朝下的能带时体系的能量（图1b右图的能带为灰色，表示磁矩向上和向下的电子能量严格相等）。由于反铁磁材料没有宏观磁性，其中的原子磁矩便很难被外场调控。例如，磁带的磁头（铁磁体）接近反铁磁体时，反铁磁体中的原子磁矩将“无动于衷”。这使得反铁磁材料难以像铁磁储存介质那样实现信息的写入和读取。基于这个理由，反铁磁材料的发现者、诺贝尔奖得主Louis Néel认为反铁磁材料是“有趣但无用的” (interesting but useless)。然而，在某些方面，反铁磁体相比于铁磁体却具有不可忽视的优势。例如，反铁磁体独有的太赫兹自旋动力学特性可以实现极快的、皮秒级时间尺度的磁矩反转。
由以上的分析不难看出，理想的下一代自旋电子学材料需要具备铁磁体易于写入和读取信息的特性，也需要具备反铁磁体以高稳定性、高密度储存信息的能力和超快的自旋动力学性质。这看上去是自相矛盾的要求。然而，近期人们通过理论预言了一类特殊的反铁磁体，它们虽然不显示宏观磁性，但和铁磁体一样具有自旋劈裂的能带，也就是说它们具有自旋极化的输运行为。图1c是这类新颖材料的简单示意图。在这种磁性材料中，磁性原子的磁矩和传统反铁磁体一样沿相反的方向规律排布，材料的总磁矩依旧为零。但重要的是，自旋向上的小磁铁的形状和自旋向下的小磁铁的形状[2]不一样：一个比较“长”，一个比较“扁”。这样的话，材料中自旋方向不同的两个子晶格便不能以空间平移或者反演操作联系起来（即把第一个小磁铁向右平移到第二个小磁铁时，二者的形状不能吻合）[3]。令人惊奇的是，根据理论预言，这类反铁磁体的能带是自旋劈裂的，且能带左半边和右半边的自旋完全相反（图1c右图所示）。最近引起人们广泛关注的“交错磁体”(altermagnet) 就属于这类非常规反铁磁体[4]，人们逐渐在非常规反铁磁体中发现如自旋极化电流、反常霍尔效应、磁光效应等原本只在铁磁体中被观察到的现象。也就是说，非常规反铁磁体可以充当自旋流的发生器和操纵器，也可以作为功能层与其他材料结合，产生马约拉纳零能模、自旋泵浦效应和Josephson效应等。它们的出现打破了反铁磁材料“无用”的局面，有望取代铁磁体成为自旋电子学的材料基础。
近几年，研究人员对具有自旋劈裂的非常规反铁磁体的理论研究已经蓬勃发展，南科大刘奇航教授课题组在这一领域走在世界前列。然而，关于非常规反铁磁体的实验研究仍然十分稀少，尤其是对其最重要的特性，即自旋劈裂能带的直接测量仍然缺失。这种测量能证明反铁磁体中自旋劈裂的存在，对磁性材料领域及自旋电子学的发展具有深远意义。而对自旋劈裂能带最直接的测量方法就是自旋-角分辨光电子能谱 (SARPES) 技术——一种能够对固体的能带结构和能带的自旋作直接定量测量的先进表征技术。在本课题中，研究团队结合SARPES技术和理论计算，对满足对称性要求的反铁磁材料MnTe2的能带自旋进行了详细研究。MnTe2是一种具有中心反演对称性的非共面反铁磁材料[5]。基于密度泛函理论的第一性原理计算 (DFT) 表明，MnTe2的能带是高度自旋极化的，且自旋极化方向关于动量空间布里渊区[6]的高对称面是反对称的（图2a）。SARPES数据表明，沿着Cut 1和Cut 3方向的能带呈现出空穴口袋的形状，且都具有明显的沿x方向的自旋极化。沿着Cut 1方向能带的顶部和两端具有相反的自旋极化；而沿着Cut 3测试得到的能带表现出自旋关于kx = 0面反对称的特征。这些结果与DFT计算的体能带特征相一致（图2b,c）。通过变换面外动量的大小，研究团队发现能带自旋关于kz = 0面也是反对称的。此外，当材料的温度升至一个特定温度以上时，体系的反铁磁性变成顺磁性。SARPES测量显示此时能带的自旋极化几乎消失。大量的数据表明，MnTe2存在理论预言的反铁磁序诱导的自旋劈裂行为。
图2 利用密度泛函理论 (DFT) 和自旋-角分辨光电子能谱 (SARPES) 研究MnTe2的电子结构，图中的蓝色和红色代表两种不同的自旋。a，DFT计算得到的自旋分辨等能面，定义自旋Sα沿kα方向（α = x, y, z）。b和c分别为SARPES和DFT计算得到的沿Cut 1和Cut 3的自旋分辨能带
图3 MnTe2中表面自旋轨道耦合引起的自旋劈裂和体态反铁磁序引起的自旋劈裂的比较，包括对称性、k·p模型和允许的面内自旋纹理类型
研究团队进一步发现，MnTe2中由反铁磁序引起的自旋劈裂和传统非磁体系中自旋轨道耦合引起的自旋劈裂（例如Rashba型、Dresselhaus型）具有显著差异。对于非磁体系中自旋轨道耦合引起的自旋劈裂，由于时间反演对称性的存在，体系需要破缺空间反演对称性。这时，在描述自旋劈裂的k·p哈密顿量中仅允许动量k的奇数阶多项式，例如线性的Rashba或Dresselhaus项。而对于反铁磁体MnTe2，系统具有空间反演对称性和破缺时间反演对称性，因此仅允许动量k的偶数阶的自旋劈裂项。具体而言，MnTe2在动量空间高对称点附近展开的自旋劈裂哈密顿量可以写为k的偶数阶多项式，由此形成一种全新的二次型自旋织构（图3）。
该工作首次在实验上直接证实了具有自旋劈裂能带的非常规反铁磁材料的存在，对反铁磁自旋电子学未来的研究和应用具有指导意义。在研究过程中，研究团队尝试了多种不同的反铁磁体候选材料，最终选定了反铁磁磁畴较大的MnTe2作为研究对象；也克服了仪器频繁故障等技术困难[7]，经过一年多的数据收集，最终成文。
本论文第一作者为南科大物理系博士研究生朱煜鹏、博士后陈晓冰，刘畅、刘奇航和乔山为论文共同通讯作者。论文合作者包括西湖大学何睿华教授课题组，上海光源BL09U（梦之线）黄耀波研究员，德国斯图加特大学Jörg Wrachtrup教授课题组，上海光源BL03U沈大伟、叶茂、刘正太课题组，日本广岛同步辐射光源Masashi Arita工程师，日本UVSOR光源Kiyohisa Tanaka博士等。南科大物理系和量子科学与工程研究院为论文第一单位。此项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、广东省重点领域研发计划、广东省重点实验室、广东省创新创业团队计划和深圳市科技计划的资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-07023-w
